人血清中全氟和多氟烷基化合物及典型异构体的暴露特征与健康风险评估

为探究全氟和多氟烷基化合物(PFASs)及典型异构体在人血清中的暴露特征,利用高效液相色谱串联质谱法(HPLC-MS/MS)分析检测了60个人类血清样本中包括全氟辛烷羧酸(PFOA)与全氟辛烷磺酸(PFOS)异构体在内的16种PFASs.结果表明,除PFOA的异构体4m-PFOA与5m-PFOA外,所有目标PFASs均被检出.ΣPFASs的血清浓度为2.15～77.22 ng·mL^-1,n-PFOS是血清中贡献率最高的PFASs,其次为3+5mPFOS、4m-PFOS、n-PFOA及全氟己烷磺酸(PFHxS),PFOS所有的异构体与PFHxS、PFNA之间均存在显著的正相关关系.探究不同性别和年龄段的人类血清的PFASs发现,男性血清中的PFASs浓度显著高于女性,高年龄段人群血清中的PFASs浓度高于低年龄段人群.健康风险表征显示,血清中所有的PFASs单体的风险熵值HQ均小于1,PFASs的总和危险指数HI也小于1,血清中的现有浓度的PFASs对造成人类肝毒性和生殖毒性的风险程度较低,肝毒性与生殖毒性HI的主要贡献者均为n-PFOS,其次为3+5m-PFOS与...     

改性镁铝水滑石对印染废水中锑的去除研究

锑(Sb)是印染废水中的特征污染物,常规处理工艺难以实现印染废水Sb(Ⅴ)的稳定达标排放,出水Sb(Ⅴ)浓度超标的问题亟待解决.本文选用十二烷基硫酸钠改性的镁铝水滑石(DS₄-LDH)为吸附剂,对印染废水中的Sb(Ⅴ)进行深度去除研究,系统考察不同条件下印染废水中Sb(Ⅴ)的去除效果.研究结果显示,0.05 g·L^-1投加量的DS4-LDH可使Sb(Ⅴ)浓度为500μg·L^-1的模拟印染废水的出水Sb(Ⅴ)浓度小于50μg·L^-1,满足相应排放标准.DS₄-LDH对印染废水中Sb(Ⅴ)的去除效果受到废水pH值、染料分子、共存离子等因素的影响.在酸性条件下,DS₄-LDH对Sb(Ⅴ)有更好的去除效果.染料种类对Sb(Ⅴ)的去除也有影响,酸性橙-7的影响较大.共存的磷酸根离子对Sb(Ⅴ)的吸附影响比较大.在对实际印染废水的处理中,调节池、气浮池和二沉池出水经DS₄-LDH深度吸附处理后能实现Sb(Ⅴ)的稳定达标.本文的研究成果为印染废水高...     

固废填埋场地土壤-地下水的砷污染反应运移模拟与源强识别

污染场地土壤-地下水系统中污染组分源强的精准识别是实现地下水污染高效治理与有效防控的根本前提.针对某固废填埋场地1号、3号地块地下水As(Ⅲ)浓度出现高值异常,采用统计相关分析方法分析了地下水中As(Ⅲ)与其他检出特征组分的相关关系,确定了As(Ⅲ)与PO₄^3-之间的竞争吸附反应是地下水中As(Ⅲ)污染的主要原因;随后采用表面络合模型(SCM)模拟竞争吸附反应,并建立了基于TOUGHREACT的场地土壤-地下水系统As(Ⅲ)污染组分反应运移模型;最后利用粒子群优化(PSO)算法构建了污染地块As(Ⅲ)污染的源强识别的模拟优化模型.结果显示:(1)固废中存在的磷酸盐能解释污染地块土壤不同深度As(Ⅲ)含量较背景值偏高的现象;(2)构建的土壤-地下水系统As(Ⅲ)运移模型可较好地模拟As(Ⅲ)与PO₄^3-竞争吸附反应;(3)优化识别出1号和3号地块的As(Ⅲ)污染源强分别为187.25μg·L^-1和192.49μg·L^-1.研究表明,基于PSO算法的模拟优化模...     

UV/MgO2体系对水体中双酚A的降解机制研究

双酚A(BPA)是一种典型的内分泌干扰物(EDCs),对人体和生物都存在毒性风险.高级氧化技术(AOPs)因其能产生大量的活性物种来降解污染物,成为目前处理环境中污染物最常用的方法之一.本研究采用紫外联合过氧化镁(UV/MgO₂)体系降解水体中的BPA,并探究了该体系对BPA的降解机制.实验结果表明,UV/MgO₂体系能够高效降解水体中的BPA,在1 h内降解率可达98%,体系降解的反应速率对比单独MgO₂和单独UV降解分别提高了约48倍和18倍.数据显示在0.5 g·L^-1 MgO₂浓度下BPA的降解速率最快.水体的pH、不同水体及水体中的不同离子对UV/MO₂体系降解BPA具有一定的影响作用(其中,SO₄^2-、HCO₃^-和HA有明显抑制作用),总体来说,体系的适应性较强.通过电子自旋共振(EPR)检测得知体系中存在·OH、¹O₂     

夏季持续高温天气对北京市大气细粒子(PM2.5)的影响

在1999-06-23北京市出现长达13d的持续高温期间对细粒子(PM_2.5)质量浓度进行了观测.数据表明,持续高温期间细粒子质量浓度比非高温期间要高出2～3倍.但是通过对持续高温期间的气象数据进行分析,发现还是很利于污染物扩散.进一步分析同步监测的O₃浓度、颗粒物中SO₄^2-的粒径范围及其含量等数据,发现夏季持续高温期间活跃的光化学反应应该是北京市细粒子的主要来源.     

北京市大气细粒子的来源分析

细粒子(空气动力学直径小于2.5μm的颗粒物)污染是许多城市重要的大气环境问题.从1999年至2000年对北京市细粒子展开了4次采样和化学分析,有效采样天数为40d.利用正定矩阵分解(PMF)方法对细粒子的来源进行了分析.化学成分包括EC(元素碳)、有机物、SO₄^2-、F^-、Cl^-、Fe、Ca、K、Mg、Al、Na、Zn、Mn、Ti、Pb、Ba和P等17种.发现主要来源有6类:地面扬尘、建筑源、生物质燃烧、二次源、机动车排放和燃煤.     

Fe3O4@SiO2-NH2磁性复合纳米材料对铀(Ⅵ)的吸附性能

采用化学共沉淀法制备Fe_3O_4磁性纳米粒子,利用正硅酸乙酯的水解在其表面包裹SiO_2,以3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)对复合粒子进行表面氨基化制备出Fe_3O_4@SiO_2-NH_2;采用红外(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、磁滞回线等手段对复合粒子进行了表征.结果显示,制备的复合粒子呈微球形,粒径相对均匀,大约在200 nm.并采用静态吸附的方法进行批量实验,研究了该复合纳米材料作为吸附剂在不同条件下对U(Ⅵ)的吸附性能.实验结果表明,固液比1∶200、温度35℃、吸附平衡时间30 min、pH 5的条件下,复合粒子对U(Ⅵ)的吸附效果最佳,为95%左右.准二级动力学模型能更好地描述粒子对U(Ⅵ)的吸附动力学过程;吸附可用Freundich等温模型较好地描述,说明为多分子层吸附.实验表明所制备的氨基化磁性复合纳米粒子对溶液中U(Ⅵ)具有优良的吸附性能,有望成为一种能够有效处理含铀废水的吸附材料.     

磷酸三苯酯(TPP)和磷酸三(2-氯异丙基)酯(TCPP)诱导人胚肾细胞HEK293凋亡的机制研究

磷系阻燃剂对人体的潜在毒性作用引起了国内外研究者的广泛关注。肾脏是机体重要的排毒器官,若肾脏细胞受损,可能影响肾脏功能的正常发挥。本研究以人胚肾细胞HEK293为研究对象,结合传统毒理学实验,筛选出磷酸三苯酯(TPP)及磷酸三(2-氯异丙基)酯(TCPP)诱导人胚肾细胞HEK293凋亡的关键靶标基因p53。在此基础上采用分子对接模拟和光谱法分析发现,TPP和TCPP分别以嵌插方式和沟槽方式结合p53-DNA,改变基因片段的框架结构,启动分子起始事件,通过影响相关基因(Bax、Hrk、Bcl-2和Bad)的表达量,导致线粒体途径释放cyt c,最终激活Caspase 7实现细胞凋亡。研究结果阐明了此类污染物诱导凋亡的作用机制,为毒害化学品的污染防控提供理论依据。     

邻苯二甲酸酯类增塑剂的体外细胞毒性评价

邻苯二甲酸酯(Phthalate esters, PAEs)是环境介质中的一类典型的有机污染物。已有研究表明,PAEs具有明显的内分泌干扰毒性,并会对动物和人体的生殖发育与神经系统造成损伤。体外细胞评价模型因具有高通量、测试周期短、成本低和毒性效应易于探明等技术优点,被广泛应用到PAEs毒理学效应的研究中。本文从内分泌干扰毒性、胚胎发育毒性、神经毒性、免疫毒性、遗传毒性以及致癌作用等方面,对PAEs的一些体外细胞毒性评价模型进行了分类和总结,并对其相应的研究进展进行了综述。本文旨在为体外细胞毒性评价模型的有效利用提供借鉴,并对PAEs毒性作用机制的深入研究提供思路和依据。